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文章亮點

1. 臭氧催化劑配方是通過建模為目標廢水定制的；

2. 催化劑配方和進水熒光數據是ANN模型的輸入變量；

3. 熒光光譜數據有助于限定催化劑配方參數的范圍；

4. 建模優化后的催化劑在臭氧催化反應中表現出•OH和1O2的協同作用。

使用儀器

采用Mn/γ-Al2O3催化劑在內徑90 mm、高250 mm的O3反應器中催化臭氧化處理廢水，臭氧發生器(Longevity EXT120, 北京同林，中國)由純氧生成1.59 L的O3。使用流量計控制臭氧濃度，使用在線臭氧濃度檢測器(3S-J5000，北京同林，中國)記錄臭氧濃度。將臭氧輸送到反應器中進行實驗，廢氣排放到臭氧尾氣分解器中。 

文章簡介

催化臭氧氧化因其對難降解有機物的礦化性強而被廣泛用于廢水深度處理。而在實際廢水中，不同臭氧催化劑對不同有機物的降解表現出差異性，影響因素復雜。因此，高礦化的關鍵在于催化劑配方與廢水水質的適配性。機器學習可以大大提高實驗效率，而熒光數據可以提供廢水水質中關于有機物組成和濃度的信息，有利于催化劑配方的優化。本研究采用機器學習（ANN，人工神經網絡模型）并結合熒光光譜技術，開發了適配于目標廢水的臭氧催化劑（圖1）。

圖1  圖文摘要

 

輸入變量的顯著性調查確定了催化劑配方（浸漬濃度和時間，焙燒溫度和時間）和進水熒光數據可作為ANN模型的輸入變量（圖2）。基于從52種不同催化劑上采集的數據，研究人員比較了兩種類型的“前饋神經網絡”模型（圖3），以實現ANN模型的很優性能。與ANN1相比，ANN2具有更好的魯棒性和泛化能力，ANN2實驗值與模型預測值的相關系數R2達到很大值（0.9659）。

圖3  人工神經網絡模型結構：a, ANN1（催化劑配方作為輸入變量）;b, ANN2,（催化劑配方和熒光數據作為輸入變量）

 

熒光光譜初步限定了催化劑的配方參數的范圍（圖4）。例如，當廢水中的有機物以色氨酸類和類溶解性代謝產物為主時，Mn(NO3)2的浸漬濃度和時間分別小于0.3 mol L−1和10 h。此外，該模型得到的Mn/γ-Al2O3很佳配方為：0.155 mol L−1 Mn(NO3)2溶液中浸漬8.5 h, 600°C焙燒3.5 h。模型預測值和實驗值分別為54.48%和53.96%。很后，•OH和1O2的協同氧化作用提高了Mn/γ-Al2O3催化劑的催化性能。

圖4  催化劑配方和進水水質對催化劑性能（TOC去除率）的影響。a，浸漬濃度和熒光有機物。b，浸漬時間和熒光有機物。

 

本研究中ANN模型結合熒光光譜技術的應用有望促進對復雜廢水水質適配于催化劑配方的理解，并作為一種有效的策略，為復雜廢水體系中催化劑的開發、性能預測和過程模擬提供經驗。

 

作者信息

第一作者  李敏，碩士研究生，中國環境科學研究院。目前以第一作者發表學術論文4篇，其中SCI論文2篇。付麗亞，副研究員，中國環境科學研究院。主要從事水污染控制技術研究工作。目前發表學術論文30余篇，其中SCI論文10余篇。

通訊作者  吳昌永，中國環境科學研究院研究員，博士生導師，國家生態環境保護專業技術青年拔尖人才，中國城鎮衛生學會城鎮垃圾治理專業委員會副主任委員，中國石油學會石化環保專業委員會副秘書長，事故應急專家。主要從事工業廢水處理技術研究。主持國家重大水專項、國家重點研發計劃、國家自然基金等項目、課題和子課題20余項，參與國家和省部級課題10多項。在Water Research等環境科學與工程等領域的雜志發表論文100多篇，其中SCI論文50多篇；授權專利近20項，轉化2項，軟件著作權2項；出版中文著作5部，獨著英文著作1部；參與制修訂國家標準2項；圍繞國家水污染治理和水環境管理提交多份政策建議而受到生態環境部領導批示。主持了10多座污水處理廠工藝設計，研發技術工程應用規模超過4600萬噸廢水/年，獲中國發明協會發明創業二等獎1項，中國產學研合作促進會產學研創新獎1項。

 

論文ID

原文題目  A tailored and rapid approach for ozonation catalyst design

引用信息  Li, M., Fu, L., Deng, L., Hu, Y., Yuan, Y., & Wu, C. (2023). A tailored and rapid approach for ozonation catalyst design. Environmental Science and Ecotechnology 15: 100244.

doi: https://doi.org/10.1016/j.ese.2023.100244